近日，安徽理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院胡勁松教授團(tuán)隊(duì)在能源化學(xué)類著名學(xué)術(shù)期刊《Carbon Energy》上發(fā)表了題為“Charge-transfer Regulated Bi-metal Ferrocene-based Organic Framework for Promoting Electrocatalytic Oxygen Evolution”(DOI: 10.1002/cey2.315)的最新研究成果?！禖arbon Energy》期刊2019年入選中國科技期刊卓越行動(dòng)計(jì)劃“高起點(diǎn)新刊”，2022年最新影響因子IF=21.56，是化學(xué)、材料與工程領(lǐng)域的旗艦期刊?；瘜W(xué)工程學(xué)院2020和2019級(jí)碩士研究生徐巧玲和王曉玉，以及材料科學(xué)與工程學(xué)院張雷教授等為該論文的完成做出了重要的貢獻(xiàn)。

基于二茂鐵(Fc)的金屬-有機(jī)骨架(MOFs)由于其優(yōu)越的導(dǎo)電性和可調(diào)節(jié)的電子結(jié)構(gòu)，被認(rèn)為是構(gòu)建高效、穩(wěn)定的析氧反應(yīng)(OER)電催化劑的有力平臺(tái)。本文采用密度泛函理論(DFT)模擬方法對(duì)Ni摻雜CoFc-MOF的電子結(jié)構(gòu)規(guī)律進(jìn)行了預(yù)測，結(jié)果表明所提出的CoNiFc-MOFs能有效調(diào)節(jié)d帶中心，提高了電導(dǎo)率，并在基元反應(yīng)中具有較小的能壘。受DFT結(jié)果的啟發(fā)，團(tuán)隊(duì)通過簡單的水熱法成功合成了一系列類似海膽的CoNiFc-MOFs。同步輻射(XAF)和光電子能譜(XPS)測量表明，Ni的引入可以調(diào)整催化劑的電子結(jié)構(gòu)，誘導(dǎo)電子的定向轉(zhuǎn)移，從而優(yōu)化OER過程中*O→*OOH的速率決定步驟(RDS)。此外，材料的多級(jí)納米結(jié)構(gòu)使催化劑具有豐富的活性位點(diǎn)和快速的傳質(zhì)。所有這些協(xié)同作用形成了高效的OER過程，從而在堿性電解質(zhì)中提供了顯著的OER活性和穩(wěn)定性。在10和200mA?cm-2條件下分別產(chǎn)生209和252 mV的過電位。這項(xiàng)工作為開發(fā)高效、耐用的MOFs基電催化劑提供了新的思路。

此項(xiàng)研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、安徽省杰出青年基金、安徽省高校領(lǐng)軍骨干人才、安徽省高校協(xié)同創(chuàng)新計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。

文：胡麗芳、王楚君